南湖新闻网讯（通讯员 杨懿）近日，我校化学学院陈浩教授带领的先进材料与绿色催化科研团队在Angewandte Chemie International Edition发表题为“Regulating the Scaling Relations in Ammonia Synthesis through a Light-Driven Bendable Seesaw Effect on Tailored Iron Catalyst”研究论文。该论文详细报道了一种具有台阶表面暴露特性的合成氨铁催化剂，并展示了其在光驱动下对于合成氨反应中线性关系的调节作用。
氨是最重要的化学品之一，是制造化肥、塑料、纤维、炸药等不可或缺的原料。目前，Haber-Bosch工艺仍然是最有效的工业氨生产方法，但由于其苛刻的反应条件，消耗了大量能源。研究表明，催化剂表面氮气的活化能与氮吸附能间呈线性关系。因此，如图1中的“跷跷板”所示，催化剂的氮吸附能过弱不利于氮气活化，而过强则对后续的加氢和脱附产生不利影响，故存在一个最佳值对应着合成氨催化性能的顶点。因此，要进一步提升合成氨催化剂性能，且降低能耗，必须开发突破该线性关系的新方法。
鉴于此，研究论文报道了一种{110}台阶表面暴露的铁催化剂，并揭示了该材料在光驱动下对于合成氨反应中线性关系的调节作用。在模拟太阳光照射下，无需外加热源，材料即能展现出了卓越的光致热催化合成氨性能，其产氨效率可达到1260 μmol g−1h−1。研究表明，该材料的{110}台阶表面具有适度的氮吸附能，其热催化性能比商用熔融铁催化剂高出3.8倍。此外，在光照条件下，光诱导热电子可在催化剂与吸附物种间转移，同时促进了氮气活化和解离氮物种的加氢，弯曲了普遍认知的“跷跷板效应”，首次在单一反应位点突破了合成氨反应中的线性关系。因此，该催化剂的光热催化性能相较于同温度下的热催化性能提升了30倍，创造了纯铁合成氨催化剂的新纪录。这项工作为深入理解光热催化合成氨反应以及设计高效合成氨催化材料提供了新策略。
图1合成氨反应中的“跷跷板效应”
我校化学学院青年教师杨懿、汪佩、张晓虎博士为论文共同第一作者，我校化学学院丁星副教授、陈浩教授和北京工业大学卢岳教授、日本国家材料研究所叶金花教授为论文共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、湖北省自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目的资助。
【英文摘要】
Advancing the energy-intensive Haber-Bosch process faces significant challenges due to the intrinsic constraints of scaling relations in heterogeneous catalysis. Herein, we reported an approach of bending the “seesaw effect” to regulate the scaling relations over a tailored α-Fe metallic material (α-Fe-110s), realizing highly efficient light-driven thermal catalytic ammonia synthesis rate of 1260 μmol gcatalyst−1h−1without additional heating. Specifically, the thermal catalytic activity of α-Fe-110s was significantly enhanced by the novel stepped {110} surface, exhibiting a 3.8-fold increase compared to the commercial fused-iron catalyst with promoters at 350 °C. The photo-induced hot electron transfer further accelerates the dinitrogen dissociation and hydrogenation simultaneously, effectively overcoming the limitation of scaling relation over identical sites. Consequently, the ammonia production rate of α-Fe-110s was further enhanced by 30 times at the same temperature with irradiation. This work designs an efficient and sustainable system for ammonia synthesis and provides a novel approach for regulating the scaling relations in heterogeneous catalysis.
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202408309
审核人：陈浩
