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我校科研团队成功制备新型纳米材料增强电催化性能

核心提示: 近日,我校韩鹤友教授课题组和香港理工大学柴扬教授课题组合作,成功制备富表面缺陷Pd基材料,为研究富缺陷纳米催化剂体系提供了新的思路。

南湖网讯(通讯员 蔡料)催化剂的表面原子排列方式与其表面电子结构是密切相关的,控制电极材料的表面结构可以调控催化剂的活性,该方法已被广泛应用于H2O-H2-O2电催化的持续转换过程,包括氧还原反应(ORR),析氢反应(HER)和析氧反应(OER)。然而,多数现有的体系侧重关注催化剂的结构、尺寸或成分,忽略了晶体固有缺陷的影响。实际上,要得到无缺陷的催化剂是非常困难的。研究表明,表面有缺陷的催化剂可能比无缺陷的有更好的活性。例如,非贵金属碳基材料在ORR过程中,边缘碳的活性高于基面碳。MoS2进行HER过程中,基面的S-缺位可以提供更多暴露的Mo原子直接与氢结合。因此研究纳米催化剂表面缺陷对于其催化活性的影响是十分有必要的。

近日,我校韩鹤友教授课题组和香港理工大学柴扬教授课题组合作提出了一种温和且重复性高的方法,合成具有表面空位缺陷的Pd基催化剂,通过球差校正高分辨透射电子显微镜的表征分析,证明了原子缺位的存在。密度泛函理论(DFT)计算发现,催化剂表面的电荷在空缺位进行了重新分布,当氧气分子吸附到空缺位时,由于电荷转移,其成键距离从原来的1.21Å拓展到1.43Å。电荷从Pd区域转移到吸附O区域,促进O的离子化,从而有利于ORR反应,同时,Co原子的嵌入使Pd的表面电子结构极化,有利于氧中间体的脱附,从而提高Pd基催化剂的ORR活性。

富表面缺陷Pd基材料的成功制备,不仅为研究富缺陷纳米催化剂体系提供了新的思路,而且对纳米催化剂活性中心的理论研究也具有重要意义。相关研究成果在线发表在国际知名期刊《先进材料》(Advanced Materials)上。

论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201704171/abstract

审核人:韩鹤友

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